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在执掌最高统治权后，噶尔丹即召集谋臣，商议巩固权力，扩大势力的方略。
他第一步要做的就是先统一天山北路之卫拉特蒙古诸部，进而出兵天山南路，统治回疆，以确立准噶尔在天山南北广大地区的有效统治。
康熙十二年（1673年），噶尔丹借口其从兄第巴噶班第与僧格有隙，发兵讨伐巴噶班第及其父楚琥尔乌巴什，但出师不利，兵败受挫，求庇于鄂齐尔图车臣汗。
不久，噶尔丹又与鄂齐尔图车臣汗反目为仇，康熙十四年（1675年），鄂齐尔图车臣汗与楚琥尔乌巴什联兵进攻噶尔丹，但失败。
次年，噶尔丹主动出击，擒获楚琥尔乌巴什，杀其子巴噶班第，迫使巴噶班第之子憨都逃往额济纳河。
接着又于康熙十六年（1677年）正月二十日，噶尔丹“自斋尔的特莫火拉地方向鄂齐尔图车车臣汗发起攻击”
“戕鄂齐尔图，破其部”
。
鄂齐尔图车臣汗的部众部分为噶尔丹所并，部分逃到青海、甘肃交界处，其妻多尔济拉布坦则率少数随众逃往伏尔加河畔的土尔扈特汗国。
噶尔丹实现了“胁诸卫拉特奉其令”
的目标。
康熙十八年（1679年）七月，噶尔丹领兵3万，“将侵吐鲁番，渐次内移，往后西套，前哨已至哈密”
，迫使吐鲁番、哈密臣服，准噶尔势力已伸展至甘州（今甘肃张掖）一带，“驻屯在甘州附近撒里维吾尔族地方的军队征收硫黄、倭铅等贡赋”
。
同年，以“西域既定，诸国咸愿奉为汗，噶尔丹乃请命达赖喇嘛，始行，卜先克兔汗”
。
达赖喇嘛五世应噶尔丹之求，赠“博硕克图汗”
号，噶尔丹成为自也先称汗后，两个多世纪以来绰罗斯家族自称汗的唯一封建主。
噶尔丹第二个战略步骤是征服天山南路的回疆地区。
此时，统治天山南路的察合台后王势力已衰，维吾尔族的封建势力——和卓势力日益强大，和卓势力中分成了白山派和黑山派，彼此利害冲突，严重对立。
黑山派在察合台后王伊思玛业勒支持下，把白山派首领和卓伊达雅图勒拉（即阿帕克和卓）驱逐出喀什噶尔，和卓伊达雅图勒拉无处存身，在中亚一带浪迹近10年，由克什米尔辗转进入西藏，找到了达赖五世，不久和卓伊达雅图勒拉拿着达赖五世的信件投身噶尔丹麾下。
达赖五世给噶尔丹的信中这样写道：“你亲自领兵，收复暴君统治的那些城池，让阿帕克和卓登上王位，然后你再返回原地”
。
康熙十九年（1680年），噶尔丹派出12万准噶尔骑兵，经阿克苏、乌什等地向喀什噶尔、叶尔羌进军，准噶尔铁骑在当地白山派教徒的响应下，横扫南疆，将察合台后王伊思玛业勒及其家属囚禁于伊犁，扶植和卓伊达雅图勒拉为王，称阿帕克和卓（意为世界之王）。
自此以后，准噶尔贵族统治南疆达80余年之久。
此时，在与清廷的关系中，噶尔丹一面扩张，一面藐视但仍臣服于清廷，康熙十年（1671年）正月，噶尔丹继僧格成为准噶尔首领后，即向清政府上疏，要求承认其继僧格之位的合法性，这一要求得到了清政府的确认。
之后，噶尔丹几乎每年遣使进贡，并上奏汗国内重大事宜。
康熙十六年（1677年），噶尔丹攻杀鄂齐尔图车臣汗后，遣使献俘及“以阵获弓矢等物来献”
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